Biocatalytically Active Surfaces by Additive Manufacturing
Produktform: Buch / Einband - flex.(Paperback)
Um den Anforderungen der zukünftigen Industrie gerecht zu werden, sind smarte Reaktoren (aus dem Englischen: nachhaltig, multifunktionell, künstlich intelligent, resilient, übertragbar; engl: sustainable, multipurpose, artificial intelligent, resilient, transferable) unerlässlich. Die additive Fertigung ist eine Schlüsseltechnologie, wenn es darum geht, einen flexiblen und maßgeschneiderten Reaktoraufbau schnell und kostengünstig zu realisieren. Bei der Anwendung in Festbettreaktoren können diese Strukturen so gestaltet werden, dass der Wärme- und Stoffaustausch verbessert und somit die Effizienz des gesamten Prozesses gesteigert wird. Der Fokus der vorliegenden Arbeit liegt auf neuartigen Ansätzen für eine umweltfreundliche Immobilisierungsplattform sowie einem rationalen und maßgeschneiderten Reaktordesign mittels smarter Prozesstechnik. Ziel ist es dabei, verbesserte Immobilisierungsstrategien für autonom betriebene Bioprozesse zu implementieren, wobei drei Ansätze verfolgt werden: 1) additiv gefertigte Hydrogele mit eingekapselten Enzymen; 2) verbesserte Enzymträger durch 3D-Druck mit intelligenten Materialien zur autonomen Prozesssteuerung; 3) universelle, 3D-druckbare Immobilisierungsplattform aus Spinnenseiden-Fusionsproteinen, die einen ganzheitlich nachhaltigen Immobilisierungsprozess ohne den Einsatz von umweltschädlichen Chemikalien ermöglichen.
Additiv gefertigte PNiPAm-Hydrogele wurden mit eingekapselten Enzymen (Est2, Esterase 2 aus Alicyclobacillus acidocaldarius, und CalB, Candida antarctica Lipase B) hergestellt und auf ihre Eignung als universelle Immobilisierungsmatrix getestet, wobei Restaktivitäten von 22 und 51 % erreicht wurden. Der proof-of-concept in wässrigen und organischen Medien war erfolgreich, und die verwendeten Hydrogele zeigten nach vier aufeinander folgenden Durchläufen ein Drittel der ursprünglichen Aktivität. Darüber hinaus war eine Diffusionslimitierung vorhanden, die jedoch durch den Einsatz eines rotierenden Festbettreaktors verringert wurden. Zusätzlich wurde die Oberflächenmodifizierung durch kontrollierte Polymerisation auf 3D-gedruckten Strukturen demonstriert. Die Anwendbarkeit in wässriger und organischer Umgebung wurde nachgewiesen, wobei erhöhte Aktivitäten der Est2 auf PA12-PAA-Strukturen gemessen wurden. Die maximale Aktivität wurde bei einer Polymersynthesedauer von 2 h ermittelt, wobei eine 6-fach erhöhte Enzymmenge im Vergleich zu unbehandeltem PA12 festgestellt wurde. Darüber hinaus haben die Polymerschichtdicke und das Quellverhalten des jeweiligen Polymers einen wesentlichen Einfluss auf die Enzymaktivität und die Anwendbarkeit in der autonomen Prozesssteuerung. Ein Spinnenseiden-Fusionsprotein aus Est2 und dem eADF4(C16)-Abseilfaden-Seidenprotein von Araneus diadematus wurde charakterisiert und höhere Stabilitäten nachgewiesen, insbesondere bei erhöhten Temperaturen. Darüber hinaus führte die Selbstassemblierung zum Hydrogel zu einem umweltfreundlichen Immobilisierungsprozess ohne den Einsatz von aggressiven Chemikalien, was zu einer verbesserten Recyclingfähigkeit (58 % Restaktivität nach 10 wiederholten Satzreaktorversuchen) ohne Enzymauswaschen führte.weiterlesen
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