Mit dem Ziel der weitreichenden Einführung einer umweltfreundlichen Alternative im Bereich der Kraftfahrzeugtechnik, erlangten Lithium-Ionen-Batterien (LIB) besonders in den letzten Jahren ein hohes Maß der öffentlichen, industriellen sowie wissenschaftlichen Aufmerksamkeit. Hierbei liegt das grundlegende Bestreben darin, Fahrzeuge mit konventionellen Verbrennungsmotoren zu ersetzten. Aber auch in einer Vielzahl weiterer Gebiete, wie bspw. für transportable Elektronik, Fernsteuerungssysteme oder als Speicher für Solarstrom, werden derartige Batteriesysteme eingesetzt. In diesem Zusammenhang ist es leicht verständlich, dass die Anforderungen an LIB äußerst vielfältig sind und dass die laufende Anpassung des Herstellungsprozesses an sich ändernde Bedürfnisse eine Herausforderung darstellt. Dabei ist bekannt, dass die Mikrostruktur der Elektroden in einer LIB-Zelle maßgeblich die Leistungsfähigkeit der Batterie bestimmt. Im Vergleich zu rein experimentellen Untersuchungen, können diesbezüglich Modellierungs- und Simulationsansätze dazu beitragen, Funktions-Eigenschafts-Beziehungen dieser Strukturen effizienter zu identifizieren und zu verstehen, wodurch eine zielführende Weiterentwicklung und Optimierung von LIBElektroden gewährleistet werden kann. Die vorliegende Doktorarbeit setzt sich zum Ziel, basierend auf Simulationen mittels der Diskrete-Elemente-Methode (DEM) einen mechanistischen Einblick in die strukturellen, mechanischen sowie in die elektrischen Eigenschaften von LIB-Elektroden zu geben. Durch die verknüpfende Implementierung eines Kontaktmodells zur Beschreibung des Aktivmaterials (AM) mit einem Brückenmodell, durch welches die Additiv-Binder-Matrix repräsentiert werden kann, wird ermöglicht, die mechanischen und elektrischen Pfade von einer derartigen, partikulären Struktur zu untersuchen. In diesem Zusammenhang werden folgende Aspekte umfassend betrachtet: • Die Elektrodenstruktur: Die Partikelgrößenverteilung, Porosität, Dicke und Zusammensetzung der Elektroden werden in die Simulationsumgebung integriert und über experimentelle Methoden validiert. Infolge der numerischen Erstellung der Elektroden, können mit Hilfe von Post-Processing-Tools relevante, strukturelle Eigenschaften analysiert werden, wie beispielsweise die Porositätsverteilung, die Koordinationszahl der AM-Partikel oder die Kontaktfläche zwischen den AM-Partikeln und dem Stromsammler. • Die mechanischen Eigenschaften der Elektroden: Die Verformung einzelner AMPartikel wird unter äußerer Belastung experimentell untersucht und durch Verwendung eines geeigneten Kontaktmodells sachgemäß in die Simulation integriert. Aus der Untersuchung wird deutlich, dass sich für die AM-Partikel ein elastoplastisches Kontaktmodell zur Beschreibung der Kraft-Weg-Verläufe als passend erweist. Darüber hinaus wird die Abbildung der Additiv-Binder-Matrix als Gesamteinheit über ein Brückenmodell realisiert, da hierdurch zusätzliche Kräfte und Momente auf die AM-Partikel wirken können. Die durchgeführten Simulationen werden im Rahmen dieser Arbeit verwendet, um detaillierte Informationen über die Entwicklung der Elektrodenstruktur entlang des Kalandrierprozesses zu erhalten. So ist es möglich, den Einfluss der im Ausgangszustand vorhandenen, strukturellen und mechanischen Eigenschaften auf das globale Elektrodenverhalten zu ermitteln. Diesbezüglich wird vordergründig die Abhängigkeit der Porosität, der Partikelgrößenverteilung und der mechanischen Eigenschaften des Bindemittels betrachtet. Zusätzlich wird die Auswirkung einer mechanischen Beanspruchung infolge einer äußeren Belastung und während der elektrochemischen Prozesse innerhalb der Elektrodenstruktur untersucht. Hierzu wird ebenfalls die Möglichkeit des Partikelbruchs von dem AM in Betracht gezogen, indem die Höhe der an den Partikeln auftretenden Beanspruchungen in Bezug zu ihren Partikelfestigkeiten gesetzt wird. • Die spezifische, elektrische Leitfähigkeit der Elektroden: Der Verbund bezüglich der direkten Partikel- und Brückenkontakte innerhalb der Elektroden wird zusammen mit dem inneren Partikelwiderstand betrachtet, um ein Netzwerk aus elektrischen Widerständen zu erzeugen. Hierdurch kann die spezifische, elektrische Leitfähigkeit von DEM-Elektrodenstrukturen bestimmt werden. Die elektrische Modellierung ermöglicht es, nicht nur die Materialeigenschaften, sondern auch die Mikrostruktur der LIB-Elektroden zu berücksichtigen. Im Allgemeinen wird die vorgestellte DEM-Simulationsstrategie mit besonderem Schwerpunkt auf die Untersuchung der Kalandrierung angewandt. Die Methode kann jedoch durch die Kopplung mit zusätzlichen oder fortführenden Berechnungsansätzen möglicherweise auch auf andere Prozesse wie die Trocknungs- oder Mischungsstufen übertragen werden. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse basieren teils auf eigenen Veröffentlichungen [1-5], wobei auch neuere Erkenntnisse dargestellt werden.weiterlesen