In dieser Arbeit wird das modellgestützte Kathodendesign für Lithium-Ionen Batterien vorgestellt, welches eine systematische Minimierung der Verluste und Steigerung der Energie- und Leistungsdichte ermöglicht. Durch eine Kombination von Mikrostrukturanalyse mittels FIB/SEM-Tomographie und elektrochemischer Impedanzspektroskopie wird das Kathodenmodell unabhängig von Literaturdaten parametriert und anschließend validiert. The model-aided cathode design for lithium ion batteries is presented, which enables a systematically minimization of loss processes and an increase of power and energy density. The cathode model is parametrized without values from literature by combining microstructure analysis via FIB/SEM tomography and electrochemical impedance spectroscopy and finally validated.

Modelle, die das Verhalten einer Lithium-Ionen Batterie beschreiben können, sind sowohl für die Produktentwicklung als auch für die zuverlässige Steuerung des Batteriebetriebs durch ein Batteriemanagementsystem unabdingbar. In dieser Arbeit wird ein Modell entwickelt, parametriert und validiert, das in der Lage ist, das elektrische Verhalten einer Lithium-Ionen Zelle während ihrer gesamten Lebensdauer zu prädizieren. Models that can describe the behavior of a lithium-ion battery are indispensable for product development as well as for the reliable control of the battery operation by a battery management system. In this work a model is developed, parametrized and validated that can predict the electric behavior of a lithium-ion cell throughout its entire lifetime.

Um zukünftige Anforderungen an Batterien erfüllen zu können, müssen heutige Lithium-Ionen Batterien weiterentwickelt werden. Ein vielversprechender Ansatz, der die Steigerung von Energie- und Leistungsdichte verspricht, ist die Lithium-Ionen Festkörperbatterie. In dieser Arbeit wird ein Ersatzschaltbild-basiertes Modell, sowie dessen Parametrierung vorgestellt, welches die Energie-/Leistungsdichte einer Festkörperbatterie abhängig von Material, Geometrie und Mikrostruktur berechnen kann. In order to meet future battery requirements, today's lithium-ion batteries need to be improved. A promising approach that should enable to increase energy and power density is the all-solid-state battery. In this dissertation, an equivalent circuit based model is presented, as well as its parameterization, which can calculate the energy/power density of any all-solid-state battery depending on material, geometry and microstructure.

Um die mögliche Energie- und Leistungsdichte der wässrigen Li-Luft Batterie abzuschätzen, wurde ein physikalisch begründetes Modell aufgestellt, das erstmalig auch die Mikrostruktur berücksichtigt. Parameter wie fest/flüssig Grenzflächenwiderstände wurden in einem eigens hierfür entwickelten Setup bestimmt. Simulationen auf Basis des erhaltenen Modells zeigten, dass selbst bei konservativen Abschätzungen eine Verdopplung der spezifischen Energie heutiger Li-Ionen Batterien realistisch ist. To estimate the reachable specific energy and power of aqueous Li-air batteries, a physical based model was developed, which for the first time includes the microstructure of Li-air cells. Parameters like solid/liquid interface resistances were quantified with help of a newly developed setup. Simulations based on the developed model revealed that even conservative estimations promise an increase in the specific energy by at least a factor of two compared to present Li-ion batteries.

Um das Strom-Spannungs-Verhalten einer Lithium-Ionen-Batterie zu untersuchen und zu verstehen, muss ihre Impedanz im Niederfrequenzbereich analysiert werden. Diese Arbeit behandelt Messung, Modellbildung und Modellvalidierung in diesem Niederfrequenzbereich und führt mit der Verteilungsfunktion der differentiellen Kapazität (DDC) ein neuartiges Werkzeug zur Analyse der Kapazitätsbeiträge unterschiedlicher Partikelgrößen und Partikelarten im Innern einer Lithium-Ionen Batterie ein. In order to understand the current-voltage behaviour of a Lithium-Ion Battery, its impedance needs to be investigated in the low-frequency domain. This work deals with measurement, modelling and model validation in that low-frequency domain and introduces the Distribution-Function-of-Differential-Capacity (DDC) as a new tool for investigating capacity contributions of different particle sizes and particle types inside of a Lithium-Ion Battery.

This work deals with microstructural characterisation, modelling and simulation of SOFC electrodes with the goal of optimizing the electrode microstructures. Methods for a detailed electrode analysis based on focused ion beam (FIB) tomography are presented. A 3D FEM model able to perform simulations of LSCF cathodes based on 3D tomography data is shown. A model generating realistic, yet synthetic microstructures is presented that enables the optimization of microstructural characteristics.

Lithium-Ionen Batterien sind aufgrund ihrer hohen Energie- und Leistungsdichte in vielen Anwendungen weit verbreitet. Ein wichtiger Faktor ist hierbei aber auch die Lebensdauer. So kommt es während des Betriebs sowohl zu einem Kapazitätsverlust, als auch zu einem Anstieg des Innenwiderstandes. Ziel der Arbeit ist die Identifikation und Quantifizierung der Degradationsanteile bei kalendarischer und zyklischer Belastung und die Auswirkung der Elektrodenmikrostruktur auf das Alterungsverhalten. Lithium-ion batteries are widely used in many applications due to their high energy and power density. However, an important factor here is also the lifetime. During operation there is a loss of capacity as well as an increase of internal resistance. The aim of this work is the identification and quantification of the degradation processes under calendar and cyclical aging and the effect of the electrode microstructure on the ageing behaviour.

This work presents a numerical FEM framework, capable of predicting SOFC performance under technically relevant, planar stack contacting conditions. A high level of confidence in the model predictions is supplied by using exclusively experimentally determined material/kinetic parameters and by a comprehensive validation. The presented model aids SOFC stack development by pre-evaluating possible material choices and design combinations for cells/interconnectors without any experimental effort.

Essentiell für die Kommerzialisierung der Festoxid-Brennstoffzelle ist eine Leistungsoptimierung der Brenngaselektrode, die aus zwei porösen Schichten mit unterschiedlichen Mikrostruktur- und Materialeigenschaften aufgebaut ist. In dieser Arbeit wird ein Ersatzschaltbild-basiertes Modell zur Prädiktion des dynamischen Verhaltens mehrschichtiger Elektroden vorgestellt, das alle Verlustprozesse in den Elektrodenschichten abbildet und den Einfluss des Elektrodendesigns berücksichtigt. Towards commercialization of the solid oxide fuel cell a performance optimization of the fuel electrode is essential. The fuel electrode is composed of two porous layers with different microstructure and material properties. In this work, an equivalent circuit based model for the prediction of the dynamic behavior of multi-layered electrodes is presented. The model covers all loss processes in the electrode layers and considers the impact of the electrode design.

Ba$_{0,5}$Sr$_{0,5}$Co$_{0,8}$Fe$_{0,2}$O$_{3-δ}$ (BSCF) zeichnet sich durch seine exzellente und energieeffiziente Bereitstellung von reinem Sauerstoff aus. Jedoch treten Instabilitäten in den elektrischen Eigenschaften und im Sauerstofftransport auf, welche auf strukturelle Änderungen im Kristallgitter zurückzuführen sind. Durch Dotierung mit Y, Ti und Nb soll die Stabilität des Gitters gewährleistet werden. Inwiefern die elektro¬chemischen Eigenschaften beeinflusst werden ist die zentrale Fragestellung dieser Arbeit. Ba$_{0,5}$Sr$_{0,5}$Co$_{0,8}$Fe$_{0,2}$O$_{3-δ}$ (BSCF) is the most promising material für energy efficient oxygen separation membranes. But its electrical and transport properties are unstable at temperatures below 840 °C. Reasons are structural changes to secondary phases in the cubic lattice. By doping with Y, Ti and Nb the cubic lattice shall be stabilized. Goal of this work are analyses of the dopant’s influences on BSCF’s electrochemical properties.